在上(shàng)一期(qī)《名家專欄(lán)》主要(yào)圍繞納米尺(chǐ)度(dù)熱(rè)管(guǎn)理的挑戰和一種(zhǒng)創新(xīn)的測量技(jì)術(shù)——極(jí)紫外瞬態光柵(zhà)技術，了解其神秘奧義。本期(qī)邀請(qǐng)中(zhōng)國(guó)科(kē)學院(yuàn)上(shàng)海光(guāng)學精密(mì)機械研究所曾誌男(nán)研(yán)究員(yuán)分享極(jí)紫(zǐ)外(wài)顯微鏡(jìng)技術知(zhī)識和前沿應(yīng)用。

極(jí)紫(zǐ)外顯(xiǎn)微鏡(jìng)是(shì)下一(yī)代重要超快應(yīng)用，如化(huà)學元素分辨成像，超(chāo)快泵浦(pǔ)探(tàn)測(cè)，以及用於先進(jìn)光(guāng)刻(kè)節點(diǎn)的(dí)光化(huà)計(jì)量。目前(qián)台(tái)式(shì)化高次諧波極紫外光(guāng)源的(dí)穩定性(xìng)和(hé)亮度已經足(zú)以(yǐ)滿足在(zài)實驗室建立新型極紫(zǐ)外(wài)顯(xiǎn)微(wēi)鏡的(dí)要(yào)求，實現多(duō)光(guāng)譜波(bō)前傳感(gǎn)，阿秒(miǎo)脈衝(chōng)表征(zhēng)和深(shēn)度(dù)分(fēn)辨成像(xiàng)等技術應(yīng)用。特別是(shì)，ptychography現在(zài)可(kě)以在緊湊型 XUV 源上使(shǐ)用，這意味著不(bù)需要成(chéng)像光(guāng)學器件，這(zhè)大大促進了(liǎo)實驗效率(shuài)。此外(wài)，它同時(shí)利用(yòng)了(liǎo)幅(fú)度和(hé)相位對(duì)比，從(cóng)而能夠(gòu)對材料(liào)特性(xìng)進(jìn)行(háng)定(dìng)量(liáng)研究(jiū)，這是(shì)許(xǔ)多(duō)其他成像(xiàng)技術所缺乏的能力。

台(tái)式(shì)化極紫外(wài)顯微鏡(jìng)的早期(qī)實驗演(yǎn)示基於非(fēi)相(xiāng)幹(gān)等離(lí)子體和相(xiāng)幹EUV激(jī)光，采用(yòng)掃描(miáo)和全場(cháng)成(chéng)像模式(shì)，要麼(mó)使用菲(fēi)涅耳(ěr)波片直接記錄(lù)樣(yàng)品的放大(dà)圖像(xiàng)，要(yào)麼采用(yòng)平移(yí)台(tái)掃(sǎo)描(miáo)來逐(zhú)個像素地測(cè)量(liáng)擴(kuò)展(zhǎn)對象，麵臨著材料(liào)吸(xī)收和高數值(zhí)孔徑以及(jí)寬帶(dài)光譜(pǔ)的衍射(shè)光學(xué)元件（DOE）製(zhì)造挑(tiāo)戰。隨著(zhuó)相幹衍射(shè)成(chéng)像(xiàng)（CDI）的出(chū)現(xiàn)，它(tā)繞過(guò)了(liǎo)EUV成(chéng)像係(xì)統的許多(duō)缺點(diǎn)，通(tōng)過記錄(lù)衍(yǎn)射圖案和數(shù)學計算(suàn)實(shí)現成(chéng)像(xiàng)，但(dàn)缺(quē)乏(fá)相位(wèi)信息(xī)。未知(zhī)的相位信息可(kě)以(yǐ)通過相位檢索(suǒ)算法(fǎ)恢復，前提(tí)是有(yǒu)關(guān)於(yú)樣本的(dí)先(xiān)驗知(zhī)識。不幸(xìng)的(dí)是(shì)，這樣的(dí)先(xiān)驗(yàn)信息通常(cháng)要麼不可用(yòng)，要麼不足以(yǐ)重建(jiàn)復雜的(dí)現實樣本(běn)。Ptychography 解(jiě)決(jué)了這(zhè)個問(wèn)題(tí)，它不是測(cè)量(liáng)單(dān)個(gè)衍射(shè)圖(tú)案(àn)，而是測(cè)量來(lái)自橫向重疊(dié)掃(sǎo)描位置(zhì)的一係(xì)列衍(yǎn)射(shè)圖(tú)案，因(yīn)此有效地(dì)過(guò)度約束了(liǎo)潛在(zài)的逆(nì)問題(tí)，同(tóng)時隻需(xū)要(yào)最(zuì)少(shǎo)的先驗(yàn)信(xìn)息(xī)（例(lì)如(rú)掃描(miáo)位(wèi)置和假(jiǎ)設光束廣泛(fàn)分布）在(zài)整(zhěng)個(gè)掃描過程(chéng)中保(bǎo)持穩定(dìng)）。

圖(tú)1，左：多波(bō)長(cháng)CDI的(dí)算(suàn)法工作(zuò)流程[Physical Review A 79, 023809(2009)]。右：ptychography中(zhōng)的采(cǎi)樣(yàng)要(yào)求，像(xiàng)素(sù)大(dà)小(xiǎo) ∆x和視場L,假(jiǎ)設(shè)弗勞恩(ēn)霍夫(fū)或菲涅(niè)耳衍射[Optics Express, Vol. 30, No. 3, 4133(2022)]。

Ptychography通常被(bèi)描述為CDI的(dí)掃(sǎo)描版(bǎn)本，樣(yàng)本被平(píng)移(yí)使得(dé)相鄰的掃描(miáo)位(wèi)置(zhì)橫(héng)向重疊，掃描台的(dí)編(biān)碼(mǎ)器(qì)提供了位(wèi)置的先驗(yàn)知識，有效(xiào)地約束了(liǎo)相位(wèi)問題。圖1(b)顯示了EUV ptychography中(zhōng)最典型的(dí)采樣條(tiáo)件(jiàn)，其中(zhōng)D是檢測器的(dí)大(dà)小，樣本的最小(xiǎo)可分辨元素(sù)與(yǔ)檢測器(qì)的(dí)最大可(kě)測量信號距離成(chéng)反比，像素(sù)大小Δx通常(cháng)不等於最終(zhōng)實驗中預(yù)期的(dí)橫向分(fēn)辨率。λ，z和L分別表示波(bō)長(cháng)，樣品到檢測器距離和視場大小(xiǎo)。為了(liǎo)使(shǐ)橫向分辨(biàn)率接(jiē)近像素尺(chǐ)寸(cùn)極(jí)限(xiàn)，也稱為(wéi)衍(yǎn)射(shè)極限分(fēn)辨(biàn)率(shuài)，需要在衍(yǎn)射(shè)數(shù)據中的(dí)高角度處有(yǒu)足(zú)夠的(dí)信噪(zào)比(bǐ)。當有(yǒu)足夠的高(gāo)角(jiǎo)度(dù)光(guāng)子(zǐ)通(tōng)量可用時(shí)，實驗者(zhě)可以減少波(bō)長(cháng)和(hé)/或樣(yàng)品-檢測(cè)器距(jù)離，以改(gǎi)善(shàn)由衍射極限(xiàn)設(shè)定的(dí)下(xià)限，由此(cǐ)得(dé)到采樣條件L=λz/Δq。

目前(qián)基於(yú)ptychography的極紫(zǐ)外顯微鏡的主要應用包括：

1） EUV波前(qián)傳感

雖然 ptychography 被認(rèn)為是一(yī)種(zhǒng)成(chéng)像技(jì)術，但它(tā)同時可以獲得探測光束(shù)的信息(xī)，因此也為復(fù)雜(zá)電(diàn)場的波前傳(chuán)感提供了額外(wài)的(dí)機會(huì)，是(shì)一種非(fēi)常有(yǒu)競爭力(lì)的(dí)技(jì)術。目前(qián)波前傳感(gǎn)測(cè)量(liáng)的(dí)主(zhǔ)要方法(fǎ)有Hartmann傳感(gǎn)器，點衍射幹(gān)涉儀(yí)，橫(héng)向剪切幹(gān)涉(shè)儀和(hé)點掃(sǎo)描(miáo)方法。Hartmann傳感器作為(wéi)一種具有快速直(zhí)接(jiē)重建(jiàn)技術的(dí)簡(jiǎn)單測量方法(fǎ)而(ér)廣受歡迎，但(dàn)孔徑之(zhī)間的有限距(jù)離(lí)限製(zhì)了橫向分(fēn)辨(biàn)率和(hé)最大(dà)可(kě)檢測相位(wèi)梯(tī)度(dù)。點(diǎn)衍(yǎn)射幹涉法在(zài)很(hěn)大程度(dù)上(shàng)類(lèi)似(sì)於傅(fù)裏葉變換全息術，而橫(héng)向(xiàng)剪切(qiē)也是(shì)自(zì)參(cān)考(kǎo)全息術(shù)的一種形(xíng)式，辨(biàn)別條紋(wén)圖案(àn)的能力決定(dìng)了最大(dà)可(kě)檢測相位傾(qīng)斜，而精度(dù)主要由(yóu)參(cān)考(kǎo)光束決(jué)定。Ptychography 中(zhōng)的探(tàn)測場(cháng)重(zhòng)建與對象重(zhòng)建具有相(xiāng)同的分(fēn)辨率和(hé)相位(wèi)精度，因此(cǐ)基於(yú) ptychography 的波(bō)前傳(chuán)感(gǎn)器 (WFS) 可以實現先(xiān)進的性能(néng)。

圖2，不同對稱(chēng)性二氧(yǎng)化矽納(nà)米球(qiú)晶格的相(xiāng)幹極紫(zǐ)外散射。(a, d) 不同樣品區(qū)域(yù)的(dí)極紫外(wài)布(bù)拉格衍射(shè)圖(tú)，(b, e) 用(yòng)極(jí)紫外布拉格相(xiāng)幹衍(yǎn)射探(tàn)測的樣(yàng)品掃描電子顯(xiǎn)微鏡圖(tú)像。(c 和 e 的插圖(tú)) 分別為 (b) 和 (e) 的傅裏葉(yè)變換(huàn)的平(píng)方振(zhèn)幅(fú)所得(dé)到的模擬(nǐ)結果。(f) 比(bǐ)較了(liǎo) (d) 樣品的(dí)極紫(zǐ)外相幹衍(yǎn)射圖和 (e 的(dí)插圖(tú)) 掃描電(diàn)子顯(xiǎn)微鏡(jìng)圖像區域(yù)的模(mó)擬(nǐ)結果之間(jiān)的互(hù)相(xiāng)關函(hán)數。兩(liǎng)條曲綫(xiàn)的四重(zhòng)周期(qī)性表明(míng)，在確定(dìng)該樣品(pǐn)區域的晶格對(duì)稱性方麵(miàn)，兩者(zhě)具(jù)有(yǒu)定(dìng)性一(yī)致(zhì)性。[OPTICS EXPRESS, Vol. 26, No. 9,11399(2018)]

2） 高(gāo)分(fēn)辨率成(chéng)像

EUV成像(xiàng)的(dí)兩個(gè)主要優勢(shì)是(shì)高空(kōng)間分辨(biàn)率(shuài)的潛力(lì)，以及獲得特定元素對(duì)比度(dù)的能(néng)力。由於極紫(zǐ)外(wài)光(guāng)刻中所(suǒ)需的光化檢測，基(jī)於(yú)HHG的(dí)ptychography已被(bèi)用於EUV光(guāng)掩(yǎn)模的檢(jiǎn)測(cè)。從HHG源(yuán)過濾(lǜ)出13.5 nm波長的輻(fú)射以6°入射角進入反(fǎn)射ptychography中，采樣與(yǔ)光刻(kè)機相同的參數(shù)配置，可以對幅(fú)度和(hé)相位缺(quē)陷進行定(dìng)量表(biǎo)征，其檢測納(nà)米級缺陷(xiàn)的(dí)能(néng)力被證(zhèng)明(míng)是(shì)可行的。

另(lìng)一個是具(jù)有(yǒu)元素敏(mǐn)感性的(dí)高(gāo)分辨(biàn)率(shuài)成(chéng)像(xiàng)可能產(chǎn)生重大影(yǐng)響的(dí)領域，實(shí)現了具有(yǒu)化學敏感性的光刻(kè)納米(mǐ)結(jié)構的(dí)高(gāo)分辨(biàn)率成像，以及關於(yú)膠體(tǐ)晶(jīng)體(tǐ)的(dí)拼圖成像(xiàng)的工作(zuò)等(děng)。

圖(tú)3，光(guāng)學圖(tú)像與極紫外(wài)（EUV）圖像(xiàng)的(dí)比(bǐ)較(jiào)。圖中(zhōng)顯示了培(péi)養7天(tiān)的神經元(yuán)樣本：（A）固定後樣本的(dí)白(bái)光(guāng)相襯顯(xiǎn)微(wēi)鏡(jìng)圖像(xiàng)；（B）固定後(hòu)樣本(běn)的疊(dié)層(céng)衍(yǎn)射(shè)成像(xiàng)（ptychography）29 nm（43 eV）極(jí)紫(zǐ)外(wài)（EUV）強度(dù)透射(shè)圖像。極(jí)紫外成像提供的(dí)額外細節(jié)和(hé)分(fēn)辨率(shuài)從(cóng)較(jiào)粗束(shù)周圍精細結(jié)構(gòu)的可(kě)見(jiàn)性中(zhōng)可(kě)以(yǐ)立(lì)即看出(chū)[Sci. Adv. 2020; 6 : eaaz3025 1 May 2020]。

高(gāo)分辨率(shuài)ptychography可能產生重大影響的另一個領域(yù)是(shì)生(shēng)物成像。特別是，水(shuǐ)窗光譜(pǔ)範圍為在(zài)水(shuǐ)環(huán)境(jìng)中成像碳基(jī)結(jié)構(gòu)提供了自然對比(bǐ)度(dù)。雖然HHG光源有(yǒu)限(xiàn)的(dí)通(tōng)量與低(dī)散射對比度相(xiāng)結合，導致高(gāo)分(fēn)辨率(shuài)台式(shì)化ptychography仍(réng)然是(shì)一(yī)個(gè)挑戰，但(dàn)是(shì)已(yǐ)在(zài)該波長(cháng)範圍內得(dé)到證明。Baksh等(děng)人(rén)則證明了(liǎo)在更(gēng)長的波(bō)長下(xià)也可以進(jìn)行(háng)ptychographic生物(wù)成像，以(yǐ)高空間分辨率對(duì)固(gù)定(dìng)的神經元(yuán)結構(gòu)進行(háng)成(chéng)像(xiàng)，並(bìng)證明了與超分(fēn)辨(biàn)率熒(yíng)光顯微鏡(jìng)的(dí)良(liáng)好相關性(xìng)，同時(shí)在無(wú)標記(jì)測量(liáng)中獲得了(liǎo)互(hù)補(bǔ)的結構信(xìn)息。

3） 邁(mài)向(xiàng)3D成像(xiàng)

迄(qì)今(jīn)為(wéi)止(zhǐ)，3D ptychography 已(yǐ)經以(yǐ)各種形(xíng)式進(jìn)行，ptychographic X 射綫計算(suàn)機斷(duàn)層掃描(miáo) (PXCT) 是(shì)被證明的(dí)3D ptychography技術(shù)。在 PXCT 中(zhōng)，樣本(běn)允(yǔn)許從不同(tóng)方向照亮(liàng)3D 樣(yàng)本，在每(měi)次樣(yàng)品(pǐn)旋轉時都(dū)會(huì)進行一次完(wán)整(zhěng)的橫向 2D ptychography 掃描。因(yīn)此(cǐ) PXCT 測量一(yī)係列(liè)投影，這些(xiē)投影(yǐng)可以使(shǐ)用(yòng)普通(tōng)計算機斷層(céng)掃描技術組(zǔ)合在一起(qǐ)，以生(shēng)成(chéng)感興趣樣(yàng)本(běn)的(dí) 3D 圖像(xiàng)。

圖(tú)4，POCT重建流程。首(shǒu)先對每個(gè)波(bō)長(cháng)進(jìn)行單層(céng)ptychographic重建(jiàn)，然後(hòu)通(tōng)過(guò)縮放和配(pèi)準(zhǔn)對所有重建(jiàn)圖(tú)像(xiàng)進行(háng)對齊，並(bìng)使(shǐ)用合成參(cān)考信(xìn)號進(jìn)行(háng)相位(wèi)同步。最後(hòu)，通(tōng)過傅裏葉(yè)變換(huàn)揭(jiē)示深(shēn)度分(fēn)布(bù)[Optics Letters, Vol. 46, No. 6, 1337 (2021)]。

另(lìng)一(yī)種有(yǒu)前途的方法(fǎ)是 ptychographic 光學(xué)相幹斷層(céng)掃描 (POCT)。在波長的(dí)變化(huà)下(xià)進行一係列(liè)反射模式(shì)的 ptychography 掃(sǎo)描(miáo)，這(zhè)種方(fāng)法允(yǔn)許將每個波長的(dí)重建圖(tú)像轉換(huàn)為深度分(fēn)辨(biàn)的(dí)圖像(xiàng)堆棧(zhàn)。HHG 源的多波長控(kòng)製可能會為EUV的POCT 開辟(bì)道路。

人(rén)物(wù)介紹

曾(zēng)誌男，上海光學精密機械(xiè)研(yán)究所研(yán)究員，其(qí)團(tuán)隊長期(qī)從(cóng)事(shì)高次(cì)諧波（HHG）和阿秒超快方麵(miàn)研究，發表 SCI 論文 80 餘(yú)篇(piān)，編撰專著《阿(ā)秒激光(guāng)技術》，先後獲得(dé)基(jī)金(jīn)委(wěi)“優(yōu)秀青年基金”和國家(jiā)科技(jì)創(chuàng)新人(rén)才的資(zī)助。