在上(shàng)一期《名家專(zhuān)欄》中(zhōng)，我們深(shēn)入了解基於(yú)超寬帶極(jí)紫外工藝的散(sàn)射測量技(jì)術(shù)的應用(yòng)情(qíng)況，為(wéi)應(yīng)對(duì)3D晶(jīng)體管（如GAA）的製(zhì)造(zào)挑(tiāo)戰，基於HHG光(guāng)源的極(jí)紫外(wài)散射測(cè)量(liáng)技(jì)術(shù)憑借其短波(bō)長，強去相關(guān)性(xìng)和卓(zhuó)*的3D探(tàn)測能(néng)力，成為(wéi)實現(xiàn)納米級精確(què)測量(liáng)的下一代核(hé)心方(fāng)案。本(běn)期(qī)主(zhǔ)要(yào)圍(wéi)繞(rào)納(nà)米尺(chǐ)度熱管(guǎn)理的挑戰(zhàn)和一種(zhǒng)創(chuàng)新的(dí)測(cè)量(liáng)技術——極紫(zǐ)外瞬(shùn)態光柵技術(shù)，了(liǎo)解其(qí)神秘奧義。

納(nà)米(mǐ)尺(chǐ)度(dù)的熱(rè)管(guǎn)理成為當前的一(yī)個重要前沿課(kè)題，比(bǐ)如(rú)集成電路(lù)優(yōu)良(liáng)封(fēng)裝中的(dí)熱(rè)傳輸，用於(yú)能量收(shōu)集(jí)的熱(rè)電技術，納(nà)米粒子(zǐ)介(jiè)導(dǎo)的熱療(liáo)，納米增強光伏等(děng)。目前大致的(dí)理(lǐ)解(jiě)是納米(mǐ)尺(chǐ)度材料特性(xìng)例如(rú)彈(dàn)性(xìng)，熱導(dǎo)率(shuài)或(huò)熱容主要由(yóu)集(jí)體(tǐ)晶格(gé)動力學決定(dìng)，而這些動(dòng)力(lì)學表現出強(qiáng)烈的(dí)尺度(dù)依賴性[Photoacoustics, 2023, 29: 100453]，取決於特(tè)征尺度與(yǔ)熱載(zǎi)流(liú)子平均自由程(chéng)（MFP），分(fēn)布之間(jiān)的關係。當(dāng)特(tè)征(zhēng)尺寸遠大於聲(shēng)子(zǐ)平均自(zì)由(yóu)程時(shí)聲子的傳輸是擴散性的(dí)，在(zài)相(xiāng)反(fǎn)的極限下聲(shēng)子會(huì)以(yǐ)彈道運動而不會(huì)發生(shēng)碰撞，熱源的(dí)散(sàn)熱速率將顯著低於傅(fù)裏葉擴(kuò)散傳熱定(dìng)律(lǜ)的(dí)預測值。

納(nà)米尺度的材料特性探(tàn)測(cè)，必(bì)須關注兩(liǎng)個參數：樣(yàng)品尺寸(cùn)(b，目(mù)前可(kě)以控製(zhì)在亞納米尺度(dù))和(hé)所研究(jiū)現(xiàn)象的特(tè)征波矢(Q)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。此(cǐ)前(qián)在微米(mǐ)長(cháng)度尺(chǐ)度上(shàng)，使用光(guāng)學(xué)技術（例(lì)如熱反射和光學瞬(shùn)態(tài)光(guāng)柵(zhà)TG）已經報道(dào)了(liǎo)其傳(chuán)熱過程(chéng)與(yǔ)擴(kuò)散(sàn)行(háng)為的(dí)偏(piān)差(chà)，但是(shì)光學(xué)TG研究(jiū)僅限(xiàn)於相對(duì)較低(dī)的 Q 值（≈1μm−1）。為了探(tàn)索(suǒ)亞(yà)微(wēi)米(mǐ)厚樣(yàng)品(pǐn)中(zhōng)涵蓋從長波(bō)到體(tǐ)響應(yīng)的(dí)轉變(biàn)的(dí)Q·b範圍，需要(yào)EUV TG分析方可利(lì)用(yòng)的更大(dà)Q值範圍(wéi)。自由電子(zǐ)激光 (FEL) 提供(gōng)了高亮度的 EUV 脈(mài)衝，從而(ér)可(kě)以將(jiāng)非(fēi)綫性光學(xué)技(jì)術(shù)擴展(zhǎn)到(dào)更短(duǎn)的波長(cháng)，其中(zhōng)包括(kuò)TG光譜。圖1首(shǒu)*用(yòng)FEL EUV光脈衝產生(shēng)的瞬(shùn)態光(guāng)柵(zhà)，結合一束(shù)可見(jiàn)光研究了(liǎo)四波混頻(pín)（FWM）的非綫(xiàn)性過(guò)程，表明了用EUV這(zhè)種(zhǒng)極(jí)*光波長產生TG的可行性[Nature, 2015, 520: 205]。

圖1 使用FEL EUV產生TG進行四波(bō)混頻(pín)（FWM）實驗[Nature, 2015, 520: 205]。a，基於 FEL 的 FWM 實驗(yàn)示意(yì)圖(tú)，兩束λEUV產(chǎn)生EUV TG，CCD 傳感器放(fàng)置在(zài) FWM 信號光(guāng)束 (kFWM) 的預期傳(chuán)播方(fāng)向(xiàng)上(shàng)，該(gāi)方(fāng)向由(yóu)“相(xiāng)位匹配"決定（如圖 b 所(suǒ)示(shì)；其中(zhōng) kopt，kEUV1 和(hé) kEUV2 分別(bié)為(wéi)光脈衝(chōng)和兩束 FEL 脈(mài)衝的(dí)波矢(shǐ)）。

Naumenko等人報告了(liǎo)使用EUV TG測量57 nm厚碳化矽(guī)(SiC)薄(báo)膜在Q大(dà)於1 um-1情況(kuàng)下(xià)的(dí)機(jī)械(xiè)和熱(rè)響應[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。SiC是(shì)一(yī)種(zhǒng)重(zhòng)要的(dí)第三(sān)代半(bàn)導體材料(liào)，可用於新(xīn)型高(gāo)功(gōng)率(shuài)半導體(tǐ)器(qì)件，同時在基(jī)礎(chǔ)科學和應用科(kē)學領域都(dū)有廣泛(fàn)的研究(jiū)。其熱(rè)響應(yīng)的特征(zhēng)時(shí)間尺(chǐ)度與(yǔ)預期(qī)存在(zài)較大(dà)偏差(chà)，這意味著在小尺(chǐ)寸下擴散(sàn)區(qū)可(kě)能容(róng)易(yì)被擊(jī)穿，因此利用EUV TG對(duì)該薄膜(mó)進行納米(mǐ)級熱彈(dàn)性(xìng)性質進行(háng)完整的(dí)表(biǎo)征(zhēng)非(fēi)常重要。從(cóng)圖(tú)2中可(kě)以看出，接(jiē)近Δt = 0時(shí)光(guāng)學(xué)和 EUV 探針(zhēn)突(tū)顯了明(míng)顯(xiǎn)的差異(yì)。光學探針獲得的數據特點是ITG急(jí)劇增(zēng)加(jiā)，然後(hòu)快(kuài)速衰減，具(jù)有緩(huǎn)慢的調(tiáo)製(zhì)；而EUV 探(tàn)針獲得(dé)的(dí)波形僅(jǐn)在Δt = 0附(fù)近(jìn)顯(xiǎn)示(shì)小(xiǎo)的“階躍狀(zhuàng)"行為。這是因為光(guāng)學(xué)探測對(duì)激發(fā)產生(shēng)的(dí)電子(zǐ)空(kōng)穴對(duì)非(fēi)常(cháng)敏感，即(jí)對EUV TG相(xiāng)互(hù)作(zuò)用(yòng)突然(rán)產生的電子激發(fā)的(dí)布居(jū)光(guāng)柵(zhà)非(fēi)常敏感(gǎn)。而(ér)在EUV探測(cè)的(dí)TG中，折射(shè)率(shuài)變化主要(yào)由(yóu)總(zǒng)電(diàn)子(zǐ)密(mì)度的變化決定(dìng)，因(yīn)為EUV 波(bō)長(cháng)遠*任(rèn)何電子(zǐ)-核(hé)共振。因此，光學(xué)探(tàn)測(cè)的EUV TG實驗中(zhōng)觀察到的快速電子(zǐ)衰變涉及許多過程(chéng)：電(diàn)子(zǐ)-聲子耦合，俄歇復(fù)合，碰撞電離，擴散(sàn)，電荷(hé)俘獲(huò)等，對(duì)每個過(guò)程的動(dòng)力學(xué)評(píng)估(gū)都需(xū)要詳細研究。

從(cóng)圖2中可以(yǐ)看出，在Δt> 2 ps 時，兩條曲(qū)綫均(jūn)顯(xiǎn)示(shì)出清晰的(dí)調(tiáo)製(zhì)，這(zhè)歸因於(yú)類(lèi)聲(shēng)子(zǐ)振(zhèn)蕩疊加在熱弛(chí)豫(yù)引起的緩慢指(zhǐ)數(shù)衰(shuāi)減上(shàng)。當(dāng)Q = 0.023 nm−1和(hé)0.075 nm−1時，τT分別(bié)為216±18ps和(hé)130±32ps。當(dāng)Q=0.023nm−1時(shí)，它們對(duì)應於38±5GHz和88±6 GHz（圖2（c））；而(ér)當Q=0.075 nm−1時(shí)，它(tā)們對(duì)應於75±12 GHz，105±14 GHz，152±6 GHz和225±11 GHz（圖2（d））。這(zhè)些振蕩頻(pín)率值與(yǔ)超(chāo)薄SiC板(bǎn)中(zhōng)激(jī)發的(dí)長(cháng)波(bō)模式在相應(yīng) Q·b 值(zhí)下的(dí)預期(qī)頻(pín)率非常匹(pǐ)配。這(zhè)也(yě)顯示(shì)了超快探測(cè)在(zài)高(gāo)時間分辨率上的重要意義(yì)。

圖2 (a) 57 nm 厚 SiC 膜上(shàng) ITG 的時(shí)間演(yǎn)化(huà)，Q = 0.075 nm−1（藍色曲綫(xiàn)）和 0.023 nm−1（紅色曲(qū)綫）。圖 b 顯示了 TG 信(xìn)號中(zhōng)聲子(zǐ)調(tiáo)製(zhì)和熱(rè)衰(shuāi)減（黑綫(xiàn)）在擴展(zhǎn)的(dí) Δt 範圍(wéi)內(nèi)的(dí)變化。圖 c 和 d 顯示(shì)了圖(tú) b 中(zhōng)報告(gào)的波形(xíng)在(zài)扣(kòu)除(chú)緩慢熱(rè)衰減(jiǎn)後的傅(fù)裏葉變換(huàn) (FT)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。

Kathleen M. Hoogeboom-Pot等人揭(jiē)示了(liǎo)一種(zhǒng)納米(mǐ)尺度熱(rè)傳(chuán)輸的(dí)新機(jī)製（如(rú)圖(tú)3所(suǒ)示(shì)）：與直覺相反，納(nà)米(mǐ)尺(chǐ)度熱(rè)源彼此(cǐ)靠(kào)近(jìn)時(shí)冷卻(què)速度比彼此(cǐ)遠(yuǎn)離時更(gēng)快(kuài)[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]。當(dāng)納米尺度熱源之(zhī)間的距離與主要載(zǎi)熱(rè)聲子平(píng)均自由程(chéng)（MFP）相當時，這種冷(lěng)卻(què)效率的(dí)提(tí)升是(shì)可能的。這一發現為(wéi)解(jiě)決納(nà)米(mǐ)係統熱管(guǎn)理(lǐ)這一重(zhòng)大挑(tiāo)戰(zhàn)提(tí)供了新(xīn)方法，對集(jí)成電(diàn)路，熱(rè)電(diàn)器件(jiàn)，納米粒子介(jiè)導的熱(rè)療法以及(jí)用於改(gǎi)進(jìn)清(qīng)潔能(néng)源技術(shù)的納米增強(qiáng)光(guāng)伏技術的設計(jì)具(jù)有重要意(yì)義。

圖3 納(nà)米尺度(dù)熱傳(chuán)輸(shū)由三(sān)個(gè)特征(zhēng)尺(chǐ)度(dù)決定[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]：熱(rè)源尺(chǐ)寸(cùn) L，熱源(yuán)間距(jù) P 以(yǐ)及載(zǎi)熱(rè)聲(shēng)子的(dí) MFP Λi。(A) 當(dāng)所有(yǒu) MFP 都(dū)小於(yú) L 時，散熱(rè)完*來自(zì)擴散效應。(B) 當 L 收(shōu)縮時，長 MFP 聲子呈彈(dàn)道狀傳播，相(xiāng)對於(yú)擴散(sàn)預測，散(sàn)熱速率有(yǒu)所降低，此時(shí)短 MFP 聲子仍保(bǎo)持(chí)擴散(sàn)性(xìng)。(C) 當 L 和(hé) P 同時減小，來自相鄰(lín)熱源的(dí)長(cháng) MFP 聲子(zǐ)會像來自(zì)單(dān)個(gè)大(dà)型熱源一樣相互作用(yòng)，從(cóng)而實現更高(gāo)效的擴散式傳熱(rè)。

人物介紹

曾(zēng)誌男，上海(hǎi)光機(jī)所(suǒ)研(yán)究員，其團(tuán)隊長期從事高次諧(xié)波（HHG）和(hé)阿秒超快方(fāng)麵研究(jiū)，參(cān)與(yǔ)建設(shè)上(shàng)海*強(qiáng)超(chāo)短(duǎn)激(jī)光(guāng)裝置(zhì)（SULF）等(děng)，發(fā)表(biǎo) SCI 論文(wén) 80 餘篇，編撰(zhuàn)專(zhuān)著《阿(ā)秒激(jī)光(guāng)技(jì)術(shù)》，先(xiān)後(hòu)獲(huò)得基金委(wěi)“優秀青年(nián)基(jī)金"和國家科技創新領*人(rén)才(cái)的資(zī)助(zhù)。