超(chāo)寬帶極(jí)紫外(wài)相(xiāng)幹(gān)光源(yuán)--高次(cì)諧波(bō)

在(zài)首(shǒu)篇《名家(jiā)專欄》中(zhōng)，我(wǒ)們深(shēn)入(rù)探(tàn)討了阿秒(miǎo)超(chāo)快光(guāng)學的(dí)奇妙(miào)世(shì)界，揭(jiē)示(shì)了(liǎo)其在(zài)追蹤電子動態，探(tàn)索凝聚態物(wù)質深層物理以(yǐ)及電(diàn)子信號(hào)處(chǔ)理(lǐ)等領(lǐng)域(yù)的無(wú)限潛力(lì)。而今，我們踏入第二(èr)期，將(jiāng)焦(jiāo)點對準超寬(kuān)帶極(jí)紫外相幹光源(yuán)的核(hé)心技(jì)術——高(gāo)次諧波(bō)（High-Order Harmonic Generation, HHG）現象，這一(yī)技術(shù)不僅極(jí)大地(dì)豐富(fù)了超(chāo)快光(guāng)學的(dí)工(gōng)具箱(xiāng)，更為科(kē)學(xué)研(yán)究(jiū)開(kāi)辟了(liǎo)新(xīn)的視(shì)野。

自1987年(nián)*次發現(xiàn)高次諧(xié)波（HHG）以(yǐ)來，極(jí)紫(zǐ)外高次諧波由於其高(gāo)相幹性，短(duǎn)脈(mài)衝(chōng)及(jí)光子(zǐ)能量高等優(yōu)點(diǎn)，在物理，化學(xué)，生(shēng)物(wù)以(yǐ)及(jí)各(gè)類譜(pǔ)學和成像研究中(zhōng)得到廣泛應用。高次(cì)諧波產(chǎn)生(shēng)是(shì)一(yī)種高階(jiē)非綫性光(guāng)學(xué)過程(chéng)，具(jù)有從(cóng)真(zhēn)空紫外到(dào)X射綫(xiàn)的(dí)寬帶頻譜。圖(tú)1所示是一(yī)張(zhāng)典(diǎn)型的氣(qì)體(tǐ)高次諧(xié)波譜圖。

圖1，氣(qì)體高(gāo)次諧(xié)波譜(pǔ)的簡(jiǎn)單(dān)示意(yì)圖，包含了氣(qì)體(tǐ)高次諧波譜的光(guāng)譜(pǔ)形狀基本(běn)特征。在低級次(cì)處高次諧波強(qiáng)度(dù)快速(sù)下(xià)降，對應(yīng)於傳統(tǒng)的(dí)微擾非(fēi)綫性光學(xué)區(qū)域；隨後是(shì)一(yī)個強(qiáng)度變(biàn)化相對比較平緩(huǎn)的平台(tái)區(qū)，在Ip+3.17Up附(fù)近(jìn)高次(cì)諧(xié)波(bō)強度(dù)再次急劇(jù)下降，對應於高次諧波(bō)截(jié)止區。

幾(jī)乎所有的氣(qì)體(tǐ)高次諧(xié)波(bō)實驗(yàn)所(suǒ)得到(dào)的諧波(bō)譜(pǔ)都表現(xiàn)出(chū)同(tóng)一個特征
：隨(suí)著諧波級(jí)次的(dí)增加，開始(shǐ)一些(xiē)低次諧(xié)波效率(shuài)單調下降(jiàng)，緊(jǐn)接著(zhuó)出現一個所(suǒ)謂的“平(píng)台"；在平(píng)台區內，諧(xié)波(bō)的(dí)強度隨諧(xié)波(bō)級次(cì)的增加(jiā)下降(jiàng)得(dé)非(fēi)常緩慢(màn)；在平台區(qū)末(mò)端的某(mǒu)一級次諧波附近，諧波(bō)強(qiáng)度迅速下降，出現截(jié)止(zhǐ)。這意味著一個非常(cháng)重要(yào)的(dí)優勢，即它產(chǎn)生了(liǎo)從真空(kōng)紫(zǐ)外到X射(shè)綫的(dí)寬(kuān)帶(dài)頻譜。目前，實驗(yàn)上(shàng)獲得的(dí)最(zuì)短(duǎn)高次諧(xié)波輻射(shè)波長已(yǐ)經(jīng)達(dá)到＜1 nm [Science, 2012, 336: 1287.]。通(tōng)過(guò)中紅外激光脈衝(chōng)與(yǔ)多(duō)價(jià)態離(lí)子(zǐ)相互(hù)作用甚至(zhì)可以產(chǎn)生光子(zǐ)能(néng)量(liáng)達(dá)到~5.2 keV的(dí)高光(guāng)子能量的諧波輻射(shè)[Optica Vol. 9, No. 9，1003，September2022]。

而且(qiě)，氣體高次諧波有很多*特的性質，比如具(jù)有(yǒu)很好(hǎo)的(dí)方(fāng)向(xiàng)性，*好的(dí)時間和空(kōng)間(jiān)相幹(gān)性，使得人(rén)們*全(quán)有(yǒu)可能(néng)利用T3(Table-Top-Terawatt)激(jī)光產生的氣體高次(cì)諧波來(lái)獲得(dé)可(kě)調(tiáo)諧的相幹XUV和(hé)軟(ruǎn)X射綫源(yuán)，具(jù)有(yǒu)廣泛(fàn)的(dí)用(yòng)途，比如在水窗(chuāng)波段(duàn)，氧原子的(dí)吸收(shōu)要比碳(tàn)原子的(dí)小得多，可用於對活(huó)體生物的(dí)研究。

圖(tú)2，基於XUV的時(shí)間分(fēn)辨ARPES裝置(zhì)。插(chā)圖（右(yòu)上）顯示了近紅外（NIR）光(guāng)通過氪氣產(chǎn)生(shēng)高(gāo)次(cì)諧波（HHG）以產(chǎn)生極紫外(wài)（XUV）光的(dí)實(shí)驗布局(jú)[Nature Communications, 06 Aug 2019, 10(1):3535]

極紫外(wài)波(bō)段的波長(cháng)範(fàn)圍(wéi)大(dà)致(zhì)在10 - 120 nm，該波(bō)段(duàn)恰(qià)好是高(gāo)次諧波可(kě)以(yǐ)有效(xiào)產生的(dí)波段(duàn)，因(yīn)此(cǐ)高次(cì)諧(xié)波(bō)的(dí)另一個重要用途即產生高功率(shuài)的極(jí)紫外光源(yuán)。大(dà)部分物理和化(huà)學(xué)過程在本質上都是原(yuán)子和分(fēn)子(zǐ)反(fǎn)應(yīng)過(guò)程(chéng)，比如臭氧層(céng)空洞(dòng)的形(xíng)成(chéng)，霧霾(mái)的形(xíng)成，燃燒(shāo)過(guò)程(chéng)等(děng)等。在(zài)凝聚態(tài)物理(lǐ)方麵(miàn)，以ARPES能(néng)譜測量(liáng)為(wéi)例，一束極紫外光(guāng)照射(shè)到(dào)樣品上，樣品(pǐn)表(biǎo)麵的電子被(bèi)極(jí)紫(zǐ)外光(guāng)激(jī)發至(zhì)連續態(tài)，光電子動(dòng)能(néng)和(hé)發(fā)射角度則(zé)包(bāo)含樣品(pǐn)的能(néng)帶(dài)結(jié)構信(xìn)息(xī)。帶(dài)有(yǒu)角(jiǎo)度(dù)分(fēn)辨功能的電(diàn)子(zǐ)分(fēn)析(xī)器(qì)接收(shōu)到輻射(shè)出的這些(xiē)光電(diàn)子，從(cóng)而得到(dào)樣(yàng)品(pǐn)價(jià)帶附(fù)近(jìn)的(dí)能帶結構。高次諧波是一種非常適合用(yòng)於表麵電(diàn)子(zǐ)結構動力學(xué)研究的光源(yuán)，它可(kě)以(yǐ)在可以忍受的電子能譜分(fēn)辨率(shuài)的(dí)條件下(xià)，同時(shí)獲得(dé)一(yī)定的時(shí)間分辨率(shuài)信息[Nature, 2011, 471: 490–493.]。在(zài)表麵(miàn)光化學方(fāng)麵，Bauer等(děng)人[Phys. Rev. Lett., 2001, 87(2): 025501.]還用氣體高(gāo)次(cì)諧(xié)波研究(jiū)了吸(xī)附(fù)在(zài)Pt(111)表麵的氧(yǎng)分(fēn)子在(zài)光激發(fā)後(hòu)的超快（瞬(shùn)態）變化(huà)過(guò)程(chéng)，這對於(yú)表麵催化過(guò)程(chéng)的(dí)研究非常重(zhòng)要(yào)。飛秒氣(qì)體高次諧波還(huán)可用(yòng)於研(yán)究(jiū)固體內殼層電(diàn)子(zǐ)動(dòng)力學[Phys. Rev. Lett., 2003, 91(1): 017401.]，稠(chóu)密激光(guāng)等(děng)離子體產(chǎn)生與(yǔ)演化過程(chéng)測量[Phys. Rev. Lett., 2005, 95(02): 025001.]等(děng)。

近(jìn)些(xiē)年，隨(suí)著(zhuó)高(gāo)重(zhòng)頻(pín)高平均(jūn)功(gōng)率飛秒激(jī)光(guāng)係統(tǒng)的(dí)發展(zhǎn)，激(jī)光係統(tǒng)的平(píng)均功(gōng)率(shuài)可達(dá)到千瓦水平，產生的極紫(zǐ)外高(gāo)次(cì)諧波光(guāng)源(yuán)可達(dá)到近毫瓦(wǎ)水(shuǐ)平(píng)（圖3），進一步拓展寬(kuān)帶極紫外(wài)光源的應用，使得高次(cì)諧波光源成(chéng)為一種(zhǒng)非常有應用潛(qián)力的光(guāng)源(yuán)，不(bù)僅(jǐn)在(zài)原子(zǐ)分(fēn)子(zǐ)和(hé)凝(níng)聚態(tài)物理等(děng)基礎(chǔ)科(kē)學領域，目前(qián)更(gēng)是在(zài)往(wǎng)半(bàn)導體(tǐ)檢測等(děng)應用領(lǐng)域(yù)拓展。

圖(tú)3，高(gāo)重頻高(gāo)平(píng)均(jūn)功(gōng)率極紫外光源[ Vol. 3, No. 11 / November 2016 / Optica1167；Ultrafast Science  Volume 2022, Article ID 9823783]